D’origine grecque, il naquit en Calabre où il fut élevé pour la prêtrise. Érudit, il traduisit en grec les Dialogues de Grégoire le Grand. Prédicateur éloquent, il fut enfin admis dans le clergé romain sous le pape Grégoire III. Il succéda à ce dernier au moment où le roi des Lombards, Liutprand (712-744), menaçait de s’emparer de Rome (741).
Alors qu'on venait d'apprendre la mort de Charles Martel (22 octobre 741) dont Grégoire III espérait un secours contre les Lombards, Zacharie fut élu pape le 3 décembre 741 et sacré le 10 décembre 741. Il abandonna le duc de Spolète, allié inefficace du Saint-Siège, pour traiter directement avec Liutprand et parvint à s'entendre avec lui (traité de Terni, août 742) de sorte qu'un semblant de paix régna en Italie, surtout après le traité de Pavie par lequel les Lombards s'engageaient à ne pas attaquer l'exarchat de Ravenne (29 juin 743). Mais après la mort de Liutprand (janvier 744), le neveu et successeur, de ce dernier, Hildebrand, se montra plus belliqueux à l'égard de Rome. Ses sujets le chassèrent sept mois plus tard au profit du duc de Frioul, Ratchis, qui confirma traité pour vingt ans. Ratchis rompit néanmoins le traité en assiégeant Pérouse (749), mais Zacharie, venu sur place, fit lever le siège et se montra si édifiant, selon l'hagiographie, que le roi changea de vie, se rendit à Rome quelques mois plus tard et abdiqua pour entrer à l'abbaye du Mont-Cassin tandis que sa femme et sa fille devenaient religieuses (juin 749). Astulf, le frère et successeur de Rachis, confirma le traité pour vingt ans mais s'empara tout de même de Ravenne (751), mettant ainsi fin à l'exarchat byzantin.
Alors même que Constantinople était acquise à l'iconoclasme, Zacharie tenta avec succès de conserver de bonnes relations avec Constantin V. Continuant la politique de son prédécesseur, il s'efforça également de conserver d'excellentes relations avec les Francs, alors gouvernés par les fils de Charles Martel. La présence auprès d'eux de saint Boniface, son légat, permit notamment d'entreprendre la réforme de l'Église carolingienne. Après que Carloman se fut fait moine au Mont Cassin (747), le pape Zacharie décréta qu'il était logique que celui qui détenait effectivement la puissance fût roi (750), se prononçant ainsi en faveur de Pépin le Bref qui voulait devenir roi ; après avoir fait déposer Childéric III et après avoir été élu par son peuple, Pépin fut sacré par saint Boniface, devenant ainsi le premier roi franc de la dynastie carolingienne (751) et offrant à la papauté un nouvel allié pour remplacer la trop lointaine Constantinople.
Zacharie mourut le 22 mars 752 : Étienne lui succéda, mais ce pape éphémère fut aussitôt emporté par la maladie ; Étienne II, qui prit ce nom en son honneur fut élu juste après.
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